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阴离子和阳离子共同调控策略用于定向重构铁基催化剂及其在水氧化反应中的应用

本文提出了一种阴离子和阳离子共同调控的策略，通过调控催化剂的原位溶解-重沉积过程，实现了Zn、S共掺杂的Fe2O3和Fe3O4在铁泡沫上的定向重构（Zn,S-Fe2O3-Fe3O4/IF）。该催化剂用于氧析出反应（OER）。

一、实验及背景

由于Zn和S的共掺杂以及Fe3O4的存在，催化剂获得了定向重构的表面。通过水热氧化过程制备Zn-Fe2O3/IF前体，然后在H2S/N2气氛中进行退火处理，得到Zn,S-Fe2O3-Fe3O4/IF前催化剂。接着在1.0 M KOH中以中等电流密度进行电化学活化，将Fe2O3定向转化为FeOOH，生成最终的Zn,S-Fe3O4-FeOOH/IF催化剂。

二、结果

合成后的Zn,S-Fe2O3-Fe3O4/IF催化剂经过表征确认其结构。X射线衍射分析显示其主要由结晶的Fe2O3和Fe3O4组成。扫描电子显微镜和透射电子显微镜的观察表明，该催化剂保持连续的三维骨架结构，并且在骨架表面上有一层较厚的Zn,S-Fe2O3-Fe3O4层。高分辨透射电子显微镜图像揭示了这些纳米颗粒具有明确的晶格间距，显示了Fe2O3和Fe3O4的异质结构的形成。

经过电化学活化过程，Zn,S-Fe2O3-Fe3O4/IF催化剂被重构为Zn,S-Fe3O4-FeOOH/IF OER催化剂。在这个过程中，Fe2O3的成分定向转化为FeOOH。元素分布的映射图像显示Zn、S、Fe和O元素在Zn,S-Fe3O4-FeOOH/IF催化剂中均匀分布。

三、讨论

实验和密度泛函理论（DFT）计算结果表明，通过定向重构引入富含氧空位的锌掺杂FeOOH，激活了晶格上的氧原子，促进了异质结界面上的OER过程，遵循晶格氧机理（LOM）途径。这项工作在共诱导策略调控定向重构方面迈出了重要的一步。

通过阴离子和阳离子共同调控的策略，实现了Zn、S共掺杂的Fe基催化剂的定向重构，用于水氧化反应。由于Zn、S的共掺杂以及Fe3O4的存在，获得了具有丰富活性位点的定向重构表面。该催化剂在工业级大电流密度下展现出优异的电催化活性。实验和DFT计算结果验证了通过定向重构引入具有丰富氧空位的Zn掺杂FeOOH，可以激活晶格中的氧原子，有利于在异质界面上按照LOM途径进行OER过程。这项工作为设计高性能电催化剂提供了新的思路。